Двухмерныя матэрыялы, такія як графен, прывабныя як для звычайных паўправадніковых прыкладанняў, так і для зараджэння гнуткай электронікі.Тым не менш, высокая трываласць на расцяжэнне графену прыводзіць да разрыву пры нізкай дэфармацыі, што робіць яго складаным, каб скарыстацца яго незвычайнымі электроннымі ўласцівасцямі ў расцягваемай электроніцы.Каб забяспечыць выдатную прадукцыйнасць празрыстых графенавых праваднікоў, залежную ад дэфармацыі, мы стварылі графенавыя нанаскруткі паміж накладнымі графенавымі пластамі, якія называюць шматслойнымі графенавымі/графенавымі скруткамі (MGG).Пры напружанні некаторыя скруткі перамыкаюць фрагментаваныя дамены графену, каб падтрымліваць перкаляцыйную сетку, якая забяспечвала выдатную праводнасць пры высокіх дэфармацыях.Трохслойныя MGG, нанесеныя на эластомеры, захавалі 65% сваёй першапачатковай праводнасці пры 100% дэфармацыі, што перпендыкулярна напрамку патоку току, у той час як трохслаёвыя плёнкі з графена без нанаскруткаў захавалі толькі 25% сваёй пачатковай праводнасці.Расцягнуты цалкам вугляродны транзістар, выраблены з выкарыстаннем MGG у якасці электродаў, прадэманстраваў каэфіцыент прапускання> 90% і захаваў 60% ад першапачатковага выхаднога току пры дэфармацыі 120% (паралельна напрамку пераносу зарада).Гэтыя вельмі расцягнутыя і празрыстыя цалкам вугляродныя транзістары маглі б стварыць складаную расцягваемую оптаэлектроніку.
Расцягваемая празрыстая электроніка - гэта сфера, якая расце, якая мае важнае прымяненне ў перадавых біяінтеграваных сістэмах (1, 2), а таксама патэнцыял для інтэграцыі з расцягваемай оптаэлектронікай (3, 4) для вытворчасці складанай мяккай робататэхнікі і дысплеяў.Графен праяўляе вельмі жаданыя ўласцівасці атамнай таўшчыні, высокай празрыстасці і высокай праводнасці, але яго рэалізацыя ў расцягнутых прылажэннях стрымліваецца яго тэндэнцыяй трэскацца пры невялікіх дэфармацыях.Пераадоленне механічных абмежаванняў графену можа дазволіць новыя функцыянальныя магчымасці ў расцягваюцца празрыстых прыладах.
Унікальныя ўласцівасці графену робяць яго моцным кандыдатам для наступнага пакалення празрыстых токаправодных электродаў (5, 6).У параўнанні з найбольш часта выкарыстоўваным празрыстым правадніком, аксідам індый-волава [ITO;100 Ом/квадрат (кв.) пры 90% празрыстасці], аднаслойны графен, вырашчаны метадам хімічнага асаджэння з паравой (CVD), мае аналагічную камбінацыю супраціву ліста (125 Ом/кв.) і празрыстасці (97,4%) (5).Акрамя таго, графенавыя плёнкі валодаюць надзвычайнай гнуткасцю ў параўнанні з ITO (7).Напрыклад, на пластыкавай падкладцы яе праводнасць можа захоўвацца нават пры радыусе выгібу, які складае ўсяго 0,8 мм (8).Для далейшага павышэння яго электрычных характарыстык у якасці празрыстага гнуткага правадніка ў папярэдніх працах былі распрацаваны графенавыя гібрыдныя матэрыялы з аднамернымі (1D) сярэбранымі нанаправодкамі або вугляроднымі нанатрубкамі (УНТ) (9-11).Акрамя таго, графен выкарыстоўваўся ў якасці электродаў для змешаных памераў гетэраструктурных паўправаднікоў (такіх як 2D аб'ёмны Si, 1D нанадроты/нанатрубкі і 0D квантавыя кропкі) (12), гнуткіх транзістараў, сонечных элементаў і святлодыёдаў (святлодыёдаў) (13). –23).
Хоць графен паказаў шматабяцаючыя вынікі для гнуткай электронікі, яго прымяненне ў расцягваемай электроніцы было абмежавана яго механічнымі ўласцівасцямі (17, 24, 25);графен мае калянасць у плоскасці 340 Н/м і модуль Юнга 0,5 ТПа (26).Моцная вугляродна-вугляродная сетка не забяспечвае ніякіх механізмаў рассейвання энергіі для прыкладзенай дэфармацыі і таму лёгка трэскаецца пры дэфармацыі менш за 5%.Напрыклад, CVD-графен, перанесены на эластычную падкладку з полидиметилсилоксана (PDMS), можа падтрымліваць сваю праводнасць толькі пры дэфармацыі менш за 6% (8).Тэарэтычныя разлікі паказваюць, што камячэнне і ўзаемадзеянне паміж рознымі пластамі павінны моцна паменшыць калянасць (26).Укладваючы графен у некалькі слаёў, паведамляецца, што гэты двух- або трохслаёвы графен расцягваецца да 30% дэфармацыі, выяўляючы змену супраціву ў 13 разоў менш, чым аднаслойны графен (27).Тым не менш, гэтая расцяжымасць па-ранейшаму істотна саступае сучасным расцяжым з правадырам (28, 29).
Транзістары важныя ў расцягнутых дадатках, таму што яны дазваляюць складаным счытвання датчыкаў і аналізу сігналаў (30, 31).Транзістары на PDMS са шматслаёвым графенам у якасці электродаў крыніцы/зтоку і матэрыялу канала могуць падтрымліваць электрычную функцыю да 5% дэфармацыі (32), што значна ніжэй за мінімальна неабходнае значэнне (~50%) для носных датчыкаў маніторынгу здароўя і электроннай скуры ( 33, 34).Нядаўна быў даследаваны падыход з графенавай кірыгамі, і транзістар, зачынены вадкім электралітам, можа быць расцягнуты да 240% (35).Аднак гэты метад патрабуе ўзважанага графену, што ўскладняе працэс вырабу.
Тут мы дасягаем вельмі расцягнутых графенавых прылад, устаўляючы графенавыя скруткі (ад 1 да 20 мкм у даўжыню, ад ~ 0,1 да 1 мкм у шырыню і ад ~ 10 да 100 нм у вышыню) паміж пластамі графена.Мы мяркуем, што гэтыя графенавыя скруткі могуць забяспечыць праводныя шляхі для пераадолення расколін у графенавых лістах, падтрымліваючы, такім чынам, высокую праводнасць пры дэфармацыі.Графенавыя скруткі не патрабуюць дадатковага сінтэзу або апрацоўкі;яны натуральным чынам утвараюцца падчас працэдуры вільготнай пераносу.Выкарыстоўваючы шматслойныя G/G (графен/графен) скруткі (MGG), графенавыя расцягваемыя электроды (крыніца/сток і затвор) і паўправадніковыя УНТ, мы змаглі прадэманстраваць вельмі празрыстыя і вельмі расцягваемыя цалкам вугляродныя транзістары, якія можна расцягнуць да 120 % дэфармацыі (паралельна напрамку пераносу зарада) і захоўваюць 60 % першапачатковага выхаднога току.Гэта самы расцягнуты празрысты транзістар на аснове вугляроду да гэтага часу, і ён забяспечвае дастатковы ток для кіравання неарганічнага святлодыёда.
Каб уключыць празрыстыя расцягваюцца графенавыя электроды вялікай плошчы, мы абралі графен, вырашчаны CVD на Cu фальзе.Cu фальга была падвешана ў цэнтры кварцавай трубкі CVD, каб дазволіць рост графену з абодвух бакоў, утвараючы структуры G/Cu/G.Каб перанесці графен, мы спачатку нанеслі тонкі пласт полі(метилметакрилата) (PMMA), каб абараніць адзін бок графену, які мы назвалі верхнім графенам (наадварот для іншага боку графену), а затым, усю плёнку (PMMA / верхні графен / Cu / ніжні графен) змочваюць у растворы (NH4)2S2O8 для вытравлення Cu фальгі.Ніжняя частка графена без пакрыцця PMMA непазбежна будзе мець расколіны і дэфекты, якія дазваляюць травіцелю пранікаць скрозь (36, 37).Як паказана на малюнку 1А, пад уздзеяннем павярхоўнага нацяжэння вызваленыя графенавыя дамены згортваюцца ў скруткі, а затым прымацоўваюцца да астатняй плёнкі зверху G/PMMA.Скруткі top-G/G можна было перанесці на любую падкладку, напрыклад, SiO2/Si, шкло або мяккі палімер.Паўтарэнне гэтага працэсу пераносу некалькі разоў на адну і тую ж падкладку дае структуры MGG.
(A) Схематычная ілюстрацыя працэдуры вырабу для MGGs у якасці расцягваецца электрода.Падчас пераносу графену адваротны графен на Cu фальгі быў разбіты на межах і дэфектах, згорнуты ў адвольныя формы і шчыльна прымацаваны да верхніх плёнак, утвараючы нанаскруткі.У чацвёртым мультфільме намаляваная структура MGG.(B і C) ПЭМ-характарыстыкі з высокім раздзяленнем манаслоя MGG, засяроджваючыся на монаслоі графена (B) і вобласці пракруткі (C) адпаведна.Устаўка (B) - гэта малюнак з малым павелічэннем, якое паказвае агульную марфалогію аднаслаёвых MGG на сетцы TEM.Урэзкі (C) - гэта профілі інтэнсіўнасці ўздоўж прастакутных каробак, пазначаных на малюнку, дзе адлегласці паміж плоскасцямі атама роўныя 0,34 і 0,41 нм.(D) Вугляродны спектр EEL K-края з пазначанымі характэрнымі графічнымі пікамі π* і σ*.(E) Разрэз АСМ выява манаслойных скруткаў G/G з профілем вышыні ўздоўж жоўтай пункцірнай лініі.(F да I) Аптычная мікраскапія і АСМ выява з трохслаёвай G без (F і H) і са скруткамі (G і I) на падкладках SiO2/Si таўшчынёй 300 нм, адпаведна.Прадстаўнічыя скруткі і маршчыны былі пазначаныя, каб падкрэсліць іх адрозненні.
Каб пераканацца ў тым, што скруткі з'яўляюцца згорнутым графенам па сваёй прыродзе, мы правялі электронную электронную мікраскапію з высокім дазволам (ПЭМ) і спектраскапію страт энергіі электронаў (EEL) на манаслойных структурах скрутка top-G/G.Малюнак 1B паказвае шасцікутную структуру монослоя графена, а ўрэзка - агульная марфалогія плёнкі, пакрытай адной вугляроднай адтуліны сеткі ПЭМ.Монаслой графену ахоплівае большую частку сеткі, і некаторыя графенавыя шматкі ў прысутнасці некалькіх стосаў шасцікутных кольцаў з'яўляюцца (мал. 1B).Набліжаючы асобны скрутак (мал. 1C), мы назіралі вялікую колькасць кратаў графенавай рашоткі з інтэрвалам рашоткі ў дыяпазоне ад 0,34 да 0,41 нм.Гэтыя вымярэнні сведчаць аб тым, што шматкі выпадковым чынам згорнутыя і не з'яўляюцца ідэальным графітам, які мае адлегласць рашоткі 0,34 нм у кладцы слаёў «ABAB».На малюнку 1D паказаны спектр EEL K-края вугляроду, дзе пік пры 285 эВ бярэ пачатак ад π* арбіталі, а іншы каля 290 эВ з-за пераходу σ* арбіталі.Можна заўважыць, што спалучэнне sp2 дамінуе ў гэтай структуры, што сведчыць аб высокай графітнасці скруткаў.
Аптычная мікраскапія і атамна-сілавая мікраскапія (АСМ) выявы даюць уяўленне аб размеркаванні графенавых нанаскруткаў у MGGs (мал. 1, E да G, і мал. S1 і S2).Скруткі выпадковым чынам размяркоўваюцца па паверхні, і іх шчыльнасць у плоскасці павялічваецца прапарцыйна колькасці накладзеных слаёў.Многія скруткі заблытаны ў вузлы і дэманструюць неаднародную вышыню ў дыяпазоне ад 10 да 100 нм.Яны маюць даўжыню ад 1 да 20 мкм і шырыню ад 0,1 да 1 мкм, у залежнасці ад памераў іх пачатковых шматкоў графена.Як паказана на малюнку 1 (H і I), скруткі маюць значна большыя памеры, чым маршчыны, што прыводзіць да значна больш грубай паверхні паміж пластамі графена.
Для вымярэння электрычных уласцівасцяў мы з дапамогай фоталітаграфіі сфармавалі графенавыя плёнкі з або без структуры пракруткі і кладкі слаёў у палоскі шырынёй 300 мкм і даўжынёй 2000 мкм.Супраціў двух зондаў у залежнасці ад дэфармацыі вымяралі ва ўмовах навакольнага асяроддзя.Наяўнасць скруткаў паменшыла ўдзельнае супраціўленне для монослоя графену на 80% пры зніжэнні прапускання толькі на 2,2% (мал. S4).Гэта пацвярджае, што нанаскруткі, якія маюць высокую шчыльнасць току да 5 × 107 А/см2 (38, 39), робяць вельмі станоўчы электрычны ўклад у MGGs.Сярод усіх мона-, двух- і трохслойных простых графенаў і MGG трохслойны MGG мае лепшую праводнасць з празрыстасцю амаль 90%.Для параўнання з іншымі крыніцамі графену, пра якія паведамляецца ў літаратуры, мы таксама вымерылі супраціў лісты з чатырох зондаў (мал. S5) і пералічылі іх як функцыю прапускання пры 550 нм (мал. S6) на мал. 2А.MGG паказвае супастаўную або больш высокую праводнасць і празрыстасць, чым штучны шматслойны просты графен і адноўлены аксід графена (RGO) (6, 8, 18).Звярніце ўвагу, што супраціў лістоў штучна складзенага шматслаёвага простага графена з літаратуры крыху вышэй, чым у нашага MGG, верагодна, з-за іх неаптымізаваных умоў росту і метаду пераносу.
(A) Чатыры зонда супраціву ліста супраць прапускання пры 550 нм для некалькіх тыпаў графена, дзе чорныя квадраты пазначаюць адна-, двух- і трохслаёвых MGGs;чырвоныя кругі і сінія трыкутнікі адпавядаюць шматслаёвым простым графенам, вырашчаным на Cu і Ni з даследаванняў Li et al.(6) і Кім і соавт.(8) адпаведна, а затым пераносіцца на SiO2/Si або кварц;і зялёныя трыкутнікі - гэта значэнні RGO пры розных ступенях памяншэння з даследавання Bonaccorso et al.(18).(B і C) Нармалізаванае змяненне супраціву адна-, двух- і трохслаёвых MGG і G у залежнасці ад перпендыкулярнай (B) і паралельнай (C) дэфармацыі да кірунку току.(D) Нармалізаванае змяненне супраціву двухслойнага G (чырвоны) і MGG (чорны) пры цыклічнай нагрузцы дэфармацыі да 50% перпендыкулярнай дэфармацыі.(E) Нармалізаванае змяненне супраціву трохслаёвага G (чырвоны) і MGG (чорны) пры цыклічнай нагрузцы дэфармацыі да 90% паралельнай дэфармацыі.(F) Нармалізаванае змяненне ёмістасці адна-, двух- і трохслойных G і двух- і трохслаёвых MGG як функцыя дэфармацыі.Устаўкай з'яўляецца структура кандэнсатара, дзе палімерная падкладка - SEBS, а палімерны дыэлектрычны пласт - SEBS таўшчынёй 2 мкм.
Каб ацаніць прадукцыйнасць MGG, якая залежыць ад дэфармацыі, мы перанеслі графен на падкладкі з тэрмапластычнага эластомера стырол-этылен-бутадыен-стырол (SEBS) (~ 2 см у шырыню і ~ 5 см у даўжыню), і праводнасць была вымераная, калі падкладка расцягвалася. (гл. Матэрыялы і метады) як перпендыкулярна, так і паралельна напрамку патоку току (мал. 2, Б і В).Залежнае ад дэфармацыі электрычнае паводзіны палепшылася з уключэннем нанаскруткаў і павелічэннем колькасці слаёў графена.Напрыклад, калі дэфармацыя перпендыкулярная патоку току, для аднаслойнага графену даданне скруткаў павялічвае дэфармацыю пры электрычным разрыве з 5 да 70%.Талерантнасць да дэфармацыі трохслаёвага графена таксама значна палепшана ў параўнанні з аднаслойным графенам.З нанаскруткамі пры 100% перпендыкулярнай дэфармацыі ўстойлівасць трохслаёвай структуры MGG павялічылася толькі на 50% у параўнанні з 300% для трохслаёвага графена без скруткаў.Даследавана змяненне супраціўлення пры цыклічнай нагрузцы дэфармацыі.Для параўнання (мал. 2D), супраціў простай двухслаёвай графенавай плёнкі павялічылася прыкладна ў 7,5 разоў пасля ~ 700 цыклаў пры 50% перпендыкулярнай дэфармацыі і працягвала расці з дэфармацыяй у кожным цыкле.З іншага боку, супраціў двухслаёвага MGG павялічылася толькі прыкладна ў 2,5 разы пасля ~ 700 цыклаў.Ужываючы да 90% дэфармацыі ўздоўж паралельнага кірунку, супраціў трохслаёвага графена павялічылася ў ~100 разоў пасля 1000 цыклаў, тады як у трохслаёвай MGG гэта толькі ў ~8 разоў (мал. 2E).Вынікі цыклявання паказаны на мал.S7.Адносна больш хуткае павелічэнне супраціву ўздоўж паралельнага напрамку дэфармацыі адбываецца таму, што арыентацыя расколін перпендыкулярная напрамку патоку току.Адхіленне супраціву пры нагрузцы і разгрузцы дэфармацыі абумоўлена вязкапругкім аднаўленнем падкладкі з эластомера SEBS.Больш стабільны супраціў палос MGG падчас цыклявання абумоўлены наяўнасцю вялікіх скруткаў, якія могуць перамыкаць трэснутыя часткі графена (як заўважылі AFM), дапамагаючы падтрымліваць шлях прасочвання.Гэта з'ява падтрымання праводнасці шляхам працякання было зарэгістравана раней для трэснутых металічных або паўправадніковых плёнак на эластомерных падкладках (40, 41).
Каб ацаніць гэтыя плёнкі на аснове графена ў якасці электродаў-затвораў у расцягнутых прыладах, мы пакрылі пласт графена дыэлектрычным слоем SEBS (таўшчынёй 2 мкм) і сачылі за змяненнем дыэлектрычнай ёмістасці ў залежнасці ад дэфармацыі (гл. Мал. 2F і дадатковыя матэрыялы для падрабязнасці).Мы заўважылі, што ёмістасці з простымі аднаслойнымі і двухслойнымі графенавымі электродамі хутка памяншаліся з-за страты праводнасці графена ў плоскасці.У адрозненне ад гэтага, ёмістасці, закрытыя MGG, а таксама просты трохслаёвы графен паказалі павелічэнне ёмістасці з дэфармацыяй, што чакаецца з-за памяншэння таўшчыні дыэлектрыка з дэфармацыяй.Чаканае павелічэнне ёмістасці вельмі добра супадала са структурай MGG (мал. S8).Гэта сведчыць аб тым, што MGG падыходзіць у якасці электрода затвора для расцягнутых транзістараў.
Для далейшага вывучэння ролі 1D-графенавай скруткі ў талерантнасці да дэфармацыі электраправоднасці і лепшага кантролю падзелу паміж графенавымі пластамі мы выкарыстоўвалі УНТ з напыленнем для замены графенавых скруткаў (гл. Дадатковыя матэрыялы).Каб імітаваць структуры MGG, мы нанеслі тры шчыльнасці УНТ (гэта значыць УНТ1
(А да С) АСМ выявы трох розных шчыльнасцяў УНТ (УНТ1
Каб далей зразумець іх здольнасць у якасці электродаў для расцягваемай электронікі, мы сістэматычна даследавалі марфалогіі MGG і G-CNT-G пад напругай.Аптычная мікраскапія і сканавальная электронная мікраскапія (SEM) не з'яўляюцца эфектыўнымі метадамі характарыстыкі, таму што абодва не маюць каляровага кантрасту, і SEM падвяргаецца артэфактам выявы падчас электроннага сканавання, калі графен знаходзіцца на палімерных падкладках (мал. S9 і S10).Каб назіраць in situ паверхню графена пад напругай, мы сабралі вымярэння АСМ на трохслаёвых MGG і простым графене пасля пераносу на вельмі тонкія (~ 0,1 мм таўшчынёй) і пругкія падкладкі SEBS.З-за ўнутраных дэфектаў CVD-графена і знешніх пашкоджанняў у працэсе пераносу на напружаным графене непазбежна ўтвараюцца расколіны, і з павелічэннем дэфармацыі расколіны станавіліся больш шчыльнымі (мал. 4, ад A да D).У залежнасці ад структуры кладкі вугляродных электродаў, расколіны маюць розную марфалогію (мал. S11) (27).Шчыльнасць плошчы расколіны (вызначаецца як вобласць расколіны/аналізаваная вобласць) шматслаёвага графена менш, чым у аднаслойнага графена пасля дэфармацыі, што адпавядае павелічэнню электраправоднасці для MGGs.З іншага боку, часта назіраюцца скруткі, якія перакрываюць расколіны, забяспечваючы дадатковыя праводзяць шляхі ў напружанай плёнцы.Напрыклад, як пазначана на малюнку рыс. 4B, шырокі скрутак перасякаўся праз расколіну ў трохслойным MGG, але ніякага скрутка не назіралася ў простым графене (мал. 4, ад E да H).Аналагічным чынам, УНТ таксама перакрываюць расколіны ў графене (мал. S11).Шчыльнасць вобласці расколін, шчыльнасць вобласці пракруткі і шурпатасці плёнак зведзены на мал. 4K.
(А да Н) На месцы АСМ выявы трохслаёвых скруткаў G/G (А да D) і трохслаёвых структур G (E да H) на вельмі тонкім эластамеры SEBS (таўшчынёй ~ 0,1 мм) пры 0, 20, 60 і 100 % напружання.Прадстаўнічыя расколіны і скруткі паказаны стрэлкамі.Усе выявы АСМ знаходзяцца ў вобласці 15 мкм × 15 мкм з выкарыстаннем той жа каляровай шкалы, што і пазначана.(I) Мадэляванне геаметрыі ўзорыстых монослойных графенавых электродаў на падкладцы SEBS.(J) Мадэляванне контурнай карты максімальнай галоўнай лагарыфмічнай дэфармацыі ў монослое графена і SEBS падкладкі пры 20% знешняй дэфармацыі.(K) Параўнанне шчыльнасці вобласці расколін (чырвоны слупок), шчыльнасці вобласці пракруткі (жоўты слупок) і шурпатасці паверхні (сіні слупок) для розных структур графена.
Калі плёнкі MGG расцягваюцца, існуе важны дадатковы механізм, дзякуючы якому скруткі могуць пераадолець трэснутыя ўчасткі графена, падтрымліваючы перкаляцыйную сетку.Графенавыя скруткі з'яўляюцца перспектыўнымі, таму што яны могуць быць у дзесяткі мікраметраў у даўжыню і, такім чынам, здольныя перакрываць расколіны, якія звычайна дасягаюць мікраметровага маштабу.Акрамя таго, паколькі скруткі складаюцца з некалькіх слаёў графену, чакаецца, што яны будуць мець нізкі супраціў.Для параўнання, адносна шчыльныя (ніжэйшы паказчык прапускання) сеткі УНТ неабходныя для забеспячэння супастаўнай праводнай здольнасці пераадолення, паколькі УНТ меншыя (як правіла, некалькі мікраметраў у даўжыню) і менш праводзяць, чым скруткі.З іншага боку, як паказана на мал.S12, у той час як графен трэскаецца падчас расцяжэння, каб прыстасавацца да дэфармацыі, скруткі не трэскаюцца, што сведчыць аб тым, што апошні можа слізгаць па ніжэйлегламу графене.Прычына таго, што яны не трэскаюцца, верагодна, звязана з згорнутай структурай, якая складаецца з мноства слаёў графену (ад 1 да 2 0 мкм у даўжыню, ад ~ 0,1 да 1 мкм у шырыню і ад ~ 10 да 100 нм у вышыню), якая мае больш высокі эфектыўны модуль, чым аднаслаёвы графен.Як паведамілі Green and Hersam (42), металічныя сеткі УНТ (дыяметр трубкі 1,0 нм) могуць дасягнуць нізкага супраціву ліста <100 Ом/кв., нягледзячы на вялікае супраціўленне пераходу паміж УНТ.Улічваючы, што нашы графенавыя скруткі маюць шырыню ад 0,1 да 1 мкм і што скруткі G/G маюць значна большыя плошчы кантакту, чым УНТ, супраціў кантакту і плошча кантакту паміж графенавымі і графенавымі скруткамі не павінны быць абмяжоўваючымі фактарамі для падтрымання высокай праводнасці.
Графен мае значна большы модуль пругкасці, чым падкладка SEBS.Нягледзячы на тое, што эфектыўная таўшчыня графенавага электрода значна ніжэй, чым у падкладкі, калянасць графену, умножаная на яго таўшчыню, супастаўная з таўшчынёй падкладкі (43, 44), што прыводзіць да ўмеранага цвёрдага вострава.Мы змадэлявалі дэфармацыю графена таўшчынёй 1 нм на падкладцы SEBS (падрабязней глядзіце ў дадатковых матэрыялах).Згодна з вынікамі мадэлявання, калі 20% дэфармацыя прыкладваецца да падкладкі SEBS звонку, сярэдняя дэфармацыя ў графене складае ~6,6% (мал. 4J і мал. S13D), што адпавядае эксперыментальным назіранням (гл. мал. S13). .Мы параўналі дэфармацыю ў вобласці графену і падкладкі з дапамогай аптычнай мікраскапіі і выявілі, што дэфармацыя ў вобласці падкладкі па меншай меры ў два разы перавышае дэфармацыю ў вобласці графена.Гэта паказвае на тое, што дэфармацыя, прыкладзеная да мадэляў графенавых электродаў, можа быць значна абмежавана, утвараючы жорсткія графенавыя астраўкі на вяршыні SEBS (26, 43, 44).
Такім чынам, здольнасць электродаў MGG падтрымліваць высокую праводнасць пры высокай нагрузцы, верагодна, забяспечваецца двума асноўнымі механізмамі: (i) скруткі могуць перамыкаць раз'яднаныя вобласці, каб падтрымліваць праводны шлях перкаляцыі, і (ii) шматслойныя лісты графена / эластомер могуць слізгаць адзін над адным, што прыводзіць да памяншэння нагрузкі на графенавыя электроды.Для некалькіх слаёў перанесенага графена на эластомер, пласты не моцна змацаваныя адзін з адным, што можа слізгаць у адказ на дэфармацыю (27).Скруткі таксама павялічылі шурпатасць слаёў графена, што можа спрыяць павелічэнню падзелу паміж графенавымі пластамі і, такім чынам, дазволіць слізгаценне слаёў графена.
Усе вугляродныя прылады з энтузіязмам карыстаюцца з-за нізкай кошту і высокай прапускной здольнасці.У нашым выпадку цалкам вугляродныя транзістары былі выраблены з выкарыстаннем ніжняга графенавага засаўкі, верхняга кантакту крыніцы / стоку графена, адсартаванага паўправадніка з УНТ і SEBS ў якасці дыэлектрыка (мал. 5A).Як паказана на малюнку 5B, цалкам вугляроднае прылада з УНТ у якасці крыніцы/сцёку і варот (ніжняя прылада) больш непразрыстая, чым прылада з графенавымі электродамі (верхняе прылада).Гэта адбываецца таму, што сеткі УНТ патрабуюць большай таўшчыні і, такім чынам, меншага аптычнага прапускання для дасягнення супраціву лістоў, падобных да графену (мал. S4).На малюнку 5 (C і D) паказаны рэпрэзентатыўныя крывыя перадачы і выхаду перад дэфармацыяй для транзістара, вырабленага з двухслойнымі электродамі MGG.Шырыня канала і даўжыня ненапружанага транзістара складалі 800 і 100 мкм адпаведна.Вымеранае стаўленне ўключэння і выключэння больш за 103 пры токах уключэння і выключэння на ўзроўні 10−5 і 10−8 А адпаведна.Выхадная крывая дэманструе ідэальныя лінейныя рэжымы і рэжымы насычэння з выразнай залежнасцю ад напружання затвора, што паказвае на ідэальны кантакт паміж УНТ і графенавымі электродамі (45).Кантактнае супраціўленне з графенавымі электродамі назіралася ніжэй, чым з выпараенай плёнкай Au (гл. мал. S14).Рухомасць насычэння расцягваемага транзістара складае каля 5,6 см2/Вс, што падобна на рухомасць тых жа транзістараў з УНТ, адсартаваных палімерамі на цвёрдых Si-падкладках з 300-нм SiO2 у якасці дыэлектрычнага пласта.Далейшае паляпшэнне мабільнасці магчыма з аптымізаванай шчыльнасцю трубкі і іншых тыпаў трубак (46).
(A) Схема расцягваемага транзістара на аснове графена.SWNT, аднасценныя вугляродныя нанатрубкі.(B) Фота расцягнутых транзістараў з графенавых электродаў (уверсе) і УНТ (унізе).Розніца ў празрыстасці відавочна прыкметная.(C і D) Крывыя перадачы і выхаду транзістара на аснове графена на SEBS да дэфармацыі.(E і F) Пераносныя крывыя, ток уключэння і выключэння, стаўленне ўключэння / выключэння і рухомасць транзістара на аснове графена пры розных дэфармацыях.
Калі празрыстае, цалкам вугляроднае прылада расцягвалася ў напрамку, паралельным кірунку пераносу зарада, назіралася мінімальная дэградацыя да 120% дэфармацыі.Падчас расцяжэння рухомасць бесперапынна зніжалася з 5,6 см2 / Vs пры 0% дэфармацыі да 2,5 см2 / Vs пры 120% дэфармацыі (мал. 5F).Мы таксама параўналі прадукцыйнасць транзістара для розных даўжынь каналаў (гл. табліцу S1).Характэрна, што пры дэфармацыі да 105% усе гэтыя транзістары па-ранейшаму дэманстравалі высокі каэфіцыент уключэння/выключэння (>103) і рухомасць (>3 см2/Vs).Акрамя таго, мы абагульнілі ўсю нядаўнюю працу над цалкам вугляроднымі транзістарамі (гл. табліцу S2) (47-52).Аптымізуючы выраб прылады на эластомерах і выкарыстоўваючы MGG у якасці кантактаў, нашы цалкам вугляродныя транзістары паказваюць добрыя характарыстыкі з пункту гледжання мабільнасці і гістэрэзісу, а таксама вельмі расцягваюцца.
У якасці прымянення цалкам празрыстага і расцягваемага транзістара мы выкарыстоўвалі яго для кіравання пераключэннем святлодыёдаў (мал. 6A).Як паказана на малюнку 6B, зялёны святлодыёд можна добра ўбачыць праз расцягваецца цалкам вугляроднае прылада, размешчанае непасрэдна над.Пры расцяжэнні да ~100% (мал. 6, C і D), інтэнсіўнасць святла святлодыёда не змяняецца, што адпавядае прадукцыйнасці транзістара, апісанай вышэй (гл. фільм S1).Гэта першая справаздача аб блоках кіравання, якія расцягваюцца, зробленых з выкарыстаннем графенавых электродаў, якія дэманструюць новыя магчымасці для расцягваемай графенавай электронікі.
(A) Схема транзістара для кіравання святлодыёдам.GND, зямля.(B) Фота расцягваецца і празрыстага цалкам вугляроднага транзістара пры 0% дэфармацыі, усталяванага над зялёным святлодыёдам.(C) Цалкам вугляродны празрысты і расцягнуты транзістар, які выкарыстоўваецца для пераключэння святлодыёда, усталяваны над святлодыёдам пры 0% (злева) і ~ 100% дэфармацыі (справа).Белыя стрэлкі паказваюць, як жоўтыя маркеры на прыладзе, каб паказаць змяненне адлегласці, якое расцягваецца.(D) Выгляд збоку на расцягнуты транзістар са святлодыёдам, уціснутым у эластомер.
У заключэнне, мы распрацавалі празрыстую якая праводзіць структуру графена, якая падтрымлівае высокую праводнасць пры вялікіх дэфармацыях у якасці расцягнутых электродаў, дзякуючы графенавым нанаскруткам паміж напластаванымі графенавымі пластамі.Гэтыя двух- і трохслойныя электродныя структуры MGG на эластомеры могуць падтрымліваць 21 і 65% адпаведна 0% дэфармацыйнай праводнасці пры дэфармацыі да 100% у параўнанні з поўнай стратай праводнасці пры дэфармацыі 5% для тыповых однослойных графенавых электродаў. .Дадатковыя праводзяць шляхі графенавых скруткаў, а таксама слабае ўзаемадзеянне паміж перанесенымі пластамі спрыяюць лепшай стабільнасці праводнасці пры напружанні.Далей мы ўжылі гэтую графеновую структуру для вырабу цалкам вугляродных расцягнутых транзістараў.Пакуль гэта самы расцягнуты транзістар на аснове графена з найлепшай празрыстасцю без выкарыстання вытрымкі.Нягледзячы на тое, што дадзенае даследаванне было праведзена, каб уключыць графен для расцягваемай электронікі, мы лічым, што гэты падыход можа быць пашыраны на іншыя 2D-матэрыялы, каб уключыць расцягваемую 2D электроніку.
CVD-графен вялікай плошчы вырошчвалі на падвешанай меднай фальгі (99,999%; Alfa Aesar) пры сталым ціску 0,5 мторр з 50-SCCM (стандартны кубічны сантыметр у хвіліну) CH4 і 20-SCCM H2 у якасці папярэднікаў пры 1000 ° C.Абодва бакі меднай фальгі былі пакрытыя аднаслойным графенам.Тонкі пласт ПММА (2000 абаротаў у хвіліну; A4, Microchem) быў нанесены спінінгам з аднаго боку меднай фальгі, утвараючы структуру PMMA/G/Cu фальгі/G.затым усю плёнку замочвалі ў 0,1 М растворы персульфата амонія [(NH4)2S2O8] на працягу прыблізна 2 гадзін для вытравлення Cu фальгі.Падчас гэтага працэсу неабаронены адваротны графен спачатку разарваўся ўздоўж межаў зерняў, а затым згарнуўся ў скруткі з-за павярхоўнага нацяжэння.Скруткі былі прымацаваныя да верхняй графенавай плёнцы з падтрымкай PMMA, утвараючы скруткі PMMA / G / G.Затым плёнкі некалькі разоў прамывалі ў дэіянізаванай вадзе і клалі на мэтавую падкладку, такую як жорсткую SiO2/Si або пластыкавую падкладку.Як толькі прымацаваная плёнка высахла на падкладцы, узор паслядоўна змочвалі ў ацэтоне, 1:1 ацэтон/IPA (ізапрапілавага спірту) і IPA на працягу 30 с кожны для выдалення РММА.Плёнкі награвалі пры тэмпературы 100°C на працягу 15 хвілін або вытрымлівалі ў вакууме на працягу ночы, каб цалкам выдаліць захопленую ваду, перш чым на яе пераносілі іншы пласт скрутка G/G.Гэты крок павінен быў пазбегнуць адрыву графенавай плёнкі ад падкладкі і забяспечыць поўнае пакрыццё MGG падчас вызвалення апорнага пласта ПММА.
Марфалогію структуры MGG назіралі з дапамогай аптычнага мікраскопа (Leica) і сканавальнага электроннага мікраскопа (1 кВ; FEI).Атамна-сілавы мікраскоп (Nanoscope III, Digital Instrument) працаваў у рэжыме націску, каб назіраць за дэталямі скруткаў G.Празрыстасць плёнкі была праверана ультрафіялетавым спектрометрам (Agilent Cary 6000i).Для выпрабаванняў, калі дэфармацыя была ўздоўж перпендыкулярнага напрамку патоку току, фоталітаграфія і плазма O2 былі выкарыстаны для пабудовы графенавых структур у палоскі (~300 мкм шырынёй і ~2000 мкм даўжынёй), а Au (50 нм) электроды тэрмічна наносіліся з дапамогай ценявыя маскі на абодвух канцах доўгага боку.Затым графенавыя палоскі кантактавалі з эластамерам SEBS (~2 см у шырыню і ~5 см у даўжыню), з доўгай воссю палос, паралельнай кароткай баку SEBS, а затым BOE (буферным аксідам) (HF:H2O 1:6) тручэнне і эўтэктычны галій-індый (EGaIn) у якасці электрычных кантактаў.Для паралельных выпрабаванняў дэфармацыі графенавыя структуры без малюнкаў (~ 5 × 10 мм) былі перанесены на падкладкі SEBS з доўгімі восямі, паралельнымі доўгай баку падкладкі SEBS.У абодвух выпадках увесь G (без G скруткаў)/SEBS быў расцягнуты ўздоўж доўгай боку эластомера ў ручным апараце, і in situ мы вымяралі змены іх супраціву пры нагрузцы на станцыі зонда з дапамогай паўправадніковых аналізатараў (Keithley 4200 -SCS).
Высокарасцягнутыя і празрыстыя цалкам вугляродныя транзістары на пругкай падкладцы былі выраблены з дапамогай наступных працэдур, каб пазбегнуць пашкоджання палімернага дыэлектрыка і падкладкі арганічнымі растваральнікамі.Структуры MGG былі перанесены на SEBS ў якасці электродаў затвора.Для атрымання аднастайнага тонкаплёнкавага палімернага дыэлектрычнага пласта (таўшчынёй 2 мкм), раствор SEBS талуолу (80 мг/мл) быў нанесены на октадецилтрихлорсилан (OTS)-мадыфікаваны падкладку SiO2/Si пры 1000 абаротаў у хвіліну на працягу 1 мін.Тонкая дыэлектрычная плёнка можа быць лёгка перанесена з гідрафобнай паверхні OTS на падкладку SEBS, пакрытую падрыхтаваным графенам.Кандэнсатар можна зрабіць шляхам нанясення вадкаметалічнага (EGaIn; Sigma-Aldrich) верхняга электрода для вызначэння ёмістасці ў залежнасці ад дэфармацыі з дапамогай вымяральніка LCR (індуктыўнасці, ёмістасці, супраціву) (Agilent).Іншая частка транзістара складалася з адсартаваных палімерамі паўправадніковых УНТ у адпаведнасці з працэдурамі, паведамленымі раней (53).Узорныя электроды крыніцы / стоку былі выраблены на цвёрдых падкладках SiO2/Si.Пасля дзве часткі, дыэлектрык/G/SEBS і УНТ/малярны G/SiO2/Si, былі ламініраваны адзін з адным і прасякнуты ў BOE, каб выдаліць жорсткую падкладку SiO2/Si.Такім чынам, былі выраблены цалкам празрыстыя і расцягваюцца транзістары.Электрычнае выпрабаванне на расцяжэнне было праведзена на ўстаноўцы ручнога расцяжэння ў якасці вышэйзгаданага метаду.
Дадатковы матэрыял для гэтага артыкула даступны на http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
мал.S1.Выявы аптычнай мікраскапіі манаслоя MGG на падкладках SiO2/Si пры розным павелічэнні.
мал.S4.Параўнанне супраціваў і каэфіцыентаў прапускання двух зондавых лістоў пры 550 нм мона-, двух- і трохслаёвага простага графена (чорныя квадраты), MGG (чырвоныя кругі) і УНТ (сіні трохкутнік).
мал.S7.Нармалізаванае змяненне супраціву адна- і двухслойных MGGs (чорны) і G (чырвоны) пры ~ 1000 цыклічнай дэфармацыі да 40 і 90% паралельнай дэфармацыі, адпаведна.
мал.S10.Выява РЭМ трохслаёвага MGG на эластамеры SEBS пасля дэфармацыі, на якім паказана доўгі крыжык на некалькіх расколінах.
мал.S12.АСМ выява трохслаёвага MGG на вельмі тонкім эластомеры SEBS пры дэфармацыі 20%, які паказвае, што скрутак перасякаецца праз расколіну.
табліца S1.Рухомасць двухслойных транзістараў MGG-аднасценных вугляродных нанатрубак на рознай даўжыні канала да і пасля дэфармацыі.
Гэта артыкул з адкрытым доступам, распаўсюджваецца ў адпаведнасці з умовамі ліцэнзіі Creative Commons Attribution-NonCommercial, якая дазваляе выкарыстоўваць, распаўсюджваць і прайграваць у любым носьбіце, пры ўмове, што выніковае выкарыстанне не для камерцыйнай выгады і пры ўмове, што арыгінальная праца належным чынам цыт.
УВАГА: Мы запытваем ваш адрас электроннай пошты толькі для таго, каб чалавек, якому вы рэкамендуеце старонку, ведаў, што вы хацелі, каб ён яе бачыў, і што гэта не непажаданая пошта.Мы не фіксуем адрас электроннай пошты.
Гэта пытанне прызначана для праверкі, ці з'яўляецеся вы наведвальнікам, і для прадухілення аўтаматычнай рассылкі спаму.
Нан Лю, Алекс Чортас, Цін Лэй, Ліхуа Джын, Тэхо Рой Кім, Вон-Гю Бэ, Чэньсін Чжу, Сіхонг Ван, Рафаэль Пфатнер, Сіюань Чэнь, Роберт Сінклер, Чжэнань Бао
Нан Лю, Алекс Чортас, Цін Лэй, Ліхуа Джын, Тэхо Рой Кім, Вон-Гю Бэ, Чэньсін Чжу, Сіхонг Ван, Рафаэль Пфатнер, Сіюань Чэнь, Роберт Сінклер, Чжэнань Бао
© 2021 Амерыканская асацыяцыя паляпшэння навукі.Усе правы ахоўваюцца.AAAS з'яўляецца партнёрам HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef і COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Час публікацыі: 28 студзеня 2021 г